Acta NaturaeActa NaturaeActa Naturae2075-8251Acta Naturae Ltd1181510.32607/actanaturae.11815Research ArticlesЭкспериментальные статьиResearch ArticleThe Relationship of Precursor Cluster Concentration in a Saturated Crystallization Solution to Long-Range Order During the Transition to the Solid PhaseСвязь концентрации кластеров-прекурсоров в насыщенном кристаллизационном растворе с дальним порядком при переходе к твердой фазеMarchenkovaMargarita A.МарченковаМаргарита Александровна
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruBoikovaAnastasiia S.БойковаАнастасия Сергеевна
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruIlinaKseniia B.ИльинаКсения Борисовна
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruKonarevPetr V.КонаревПетр Валерьевич
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruPisarevskyYuriy V.ПисаревскийЮрий Владимирович
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruDyakovaYulia A.ДьяковаЮлия Алексеевна
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruKovalchukMikhail V.КовальчукМихаил Валентинович
Russian Federation
marchenkova@crys.ras.ruFederal Scientific Research Centre “Crystallography and Photonics”, Russian Academy of SciencesФНИЦ «Кристаллография и фотоника» РАНNational Research Centre “Kurchatov Institute”НИЦ «Курчатовский институт»0305202315158680210202211012023Copyright ©; 2023, Marchenkova M.A., Boikova A.S., Ilina K.B., Konarev P.V., Pisarevsky Y.V., Dyakova Y.A., Kovalchuk M.V.Copyright ©; 2023, Марченкова М.А., Бойкова А.С., Ильина К.Б., Конарев П.В., Писаревский Ю.В., Дьякова Ю.А., Ковальчук М.В.2023Marchenkova M.A., Boikova A.S., Ilina K.B., Konarev P.V., Pisarevsky Y.V., Dyakova Y.A., Kovalchuk M.V.Марченкова М.А., Бойкова А.С., Ильина К.Б., Конарев П.В., Писаревский Ю.В., Дьякова Ю.А., Ковальчук М.В.https://creativecommons.org/licenses/by/4.0https://actanaturae.ru/2075-8251/article/view/11815

A model for the transition from disordered liquid state to the solid phase has been proposed based on establishing a correlation between the concentration of precursor clusters in a saturated solution and the features of solid phase formation. The validity of the model has been verified experimentally by simultaneously studying the oligomeric structure of lysozyme protein solutions and the peculiarities of solid phase formation from these solutions. It was shown that no solid phase is formed in the absence of precursor clusters (octamers) in solution; perfect monocrystals are formed at a small concentration of octamers; mass crystallization is observed with an increasing degree of supersaturation (and concentration of octamers); further increase in octamer concentration leads to the formation of an amorphous phase.

Предложена модель перехода от разупорядоченного жидкого состояния к твердой фазе, основанная на установлении корреляции между концентрацией кластеров-прекурсоров в насыщенном растворе и особенностями образования твердой фазы. Справедливость модели проверена экспериментально путем параллельного исследования олигомерной структуры растворов белка лизоцима и особенностей образования твердой фазы из этих растворов. Показано, что в отсутствие в растворе кластеров-прекурсоров (октамеров) твердая фаза не образуется; при небольшой концентрации октамеров образуются совершенные монокристаллы; при увеличении степени пересыщения (и концентрации октамеров) наблюдается массовая кристаллизация; еще большее увеличение концентрации октамеров приводит к образованию аморфной фазы.

oligomersprecursor clusterscrystallizationsupersaturationcrystal growthолигомерыкластеры-прекурсорыкристаллизацияпересыщениерост кристалловМинистерство науки и высшего образования РФMinistry of Science and Higher Education of the Russian Federation075-15-2021-1362Gebauer D., Kellermeier M., Gale J.D., Bergström L., Cölfen H. // Chem. Soc. Rev. 2014. V. 43. P. 2348–2371.Askhabov A.M. // Proceedings of the Russian Mineralogical Society. 2019. V. 148. № 6. P. 1–13.Асхабов А.М. // Записки российского минералогического общества. 2019. Т. 148. № 6. С. 1–13.Karthika S., Redhakrishnan T.K., Kalaichelvi P. // Cryst. Growth Des. 2016. V. 16. № 11. P. 6663–6681.Ivanov V.K., Fedorov P.P., Baranchikov A.Ye., Osiko V.V. // Rus. Chem. Rev. 2014. V. 83. № 12. P. 1204–1222.De Yoreo J.J., Gilbert P.U.P.A., Sommerdijk N.A.J.M., Penn R.L., Whitelam S., Joester D., Zhang H., Rimer J.D., Navrotsky A., Banfield J.F., et al. // Science. 2015. V. 349. № 6247. P. aaa6760-1-aaa6760-9.Berman H.M., Westbrook J., Feng Z., Gilliland G., Bhat T.N., Weissig H., Shindyalov I.N., Bourne P.E. // Nucl. Acids Res. 2000. V. 28. № 1. P. 235–242.Krauss I.R., Merlino A., Vergara A., Sica F. // Int. J. Mol. Sci. 2013. V. 14. № 6. P. 11643–11691.McPherson A. // Methods. 2004. V. 34. № 3. P. 254–265.Vekilov P.G., Vorontsova M.A. // Acta Cryst. F. 2014. V. F270. P. 271–282.Kovalchuk M.V., Blagov A.E., Dyakova Yu.A., Gruzinov A.Yu., Marchenkova, M.A., Peters G.S., Pisarevsky Yu.V., Timofeev V.I., Volkov V.V. // Cryst. Growth Des. 2016. V. 16. № 4. P. 1792–1797.Kovalchuk M.V., Blagov A.E., Dyakova Yu.A., Gruzinov A.Yu., Marchenkova M.A., Peters G.S., Pisarevsky Yu.V., Timofeev V.I., Volkov V.V. // Cryst. Growth Des. 2016. V. 16. № 4. P. 1792–1797.Marchenkova M.A., Volkov V.V., Blagov A.E., Dyakova Yu.A., Ilina K.B., Tereschenko E.Yu., Timofeev V.I., Pisarevsky Yu.V., Kovalchuk M.V. // Cryst. Rep. 2016. V. 61. № 1. P. 5–10.Boikova A.S., D’yakova Yu.A., Il’ina K.B., Konarev P.V., Kryukova A.E., Marchenkova M.A., Blagov A.E., Pisarevskii Yu.V., Koval’chuk M.V. // Cryst. Rep. 2017. V. 62. № 6. P. 837–842.Boikova A.S., Dyakova Yu.A., Ilina K.B., Konarev P.V., Kryukova A.E., Kuklin A.I., Marchenkova M.A., Nabatov B.V., Blagov A.E., Pisarevsky Yu.V., et al. // Acta Cryst. D. 2017. V. 73. № 7. P. 591–599.Dyakova Yu.A., Boikova A.S., Ilina K.B., Konarev P.V., Marchenkova M.A., Pisarevsky Yu.V., Timofeev V.I., Kovalchuk M.V. // Cryst. Rep. 2019. V. 64. № 1. P. 11–15.Marchenkova M.A., Konarev P.V., Boikova A.S., Ilina K.B., Pisarevsky Yu.V., Kovalchuk M.V. // Cryst. Rep. 2021. V. 66. № 5. P. 751–757.Kovalchuk M.V., Boikova A.S., Dyakova Y.A., Ilina K.B., Konarev P.V., Kryukova A.E., Marchenkova M.A., Pisarevsky, Yu.V., Timofeev V.I. // J. Biomol. Struct. Dyn. 2019. V. 37. № 12. P. 3058–3064.Kovalchuk M.V., Boikova A.S., Dyakova Y.A., Ilina K.B., Konarev P.V., Kryukova A.E., Marchenkova M.A., Pisarevsky Yu.V., Timofeev V.I. // J. Biomol. Struct. Dyn. 2019. V. 37. № 12. P. 3058–3064.Boikova A.S., D’yakova Yu.A., Il’ina K.B., Konarev P.V., Kryukova A.E., Marchenkova M.A., Pisarevskii Yu.V., Koval’chuk M.V. // Cryst. Rep. 2018. V. 63. № 6. P. 865–870.Marchenkova M.A., Konarev P.V., Rakitina T.V., Timofeev V.I., Boikova A.S., Dyakova Yu.A., Ilina K.B., Korzhenevskiy D.A., Nikolaeva A.Yu., Pisarevsky Yu.V., et al. // J. Biomol. Struct. Dyn. 2020. V. 38. № 10. P. 2939–2944.Kovalchuk M.V., Alekseeva O.A., Blagov A.E., Ilyushin G.D., Il’ina K.B., Konarev P.V., Lomonov V.A., Pisarevsky Y.V., Peters G.S. // Cryst. Rep. 2019. V. 64. № 1. P. 6–10.Kordonskaya Yu.V., Timofeev V.I., Dyakova Yu.A., Marchenkova M.A., Pisarevsky Yu.V., Podshivalov D.D., Kovalchuk M.V. // Cryst. Rep. 2018. V. 63. № 6. P. 947–950.Kordonskaya Yu.V., Marchenkova M.A., Timofeev V.I., Dyakova Yu.A., Pisarevsky Y.V., Kovalchuk M.V. // J. Biomol. Struct. Dyn. 2021. V. 39. № 18. P. 7223–7230.Blanchet C.E., Spilotros A., Schwemmer F., Graewert M.A., Kikhney A., Jeffries C.M., Franke D., Mark D., Zengerle R., Cipriani F. // J. Appl. Crystallogr. 2015. V. 48. P. 431–443.Round A., Felisaz F., Fodinger L., Gobbo A., Huet J., Villard C., Blanchet C.E., Pernot P., McSweeney S., Roessle M., et al. // Acta Cryst. D. 2015. V. D71. P. 67–75.Franke D., Petoukhov M.V., Konarev P.V., Panjkovich A., Tuukkanen A., Mertens H.D.T., Kikhney A.G., Hajizadeh N.R., Franklin J.M., Jeffries C.M. // J. Appl. Crystallogr. 2017. V. 50. P. 1212–1225.Konarev P.V., Volkov V.V., Sokolova A.V., Koch M.H.J., Svergun D.I. // J. Appl. Crystallogr. 2003. V. 36. P. 1277–1282.Svergun D., Barberato C., Koch M.H.J. // J. Appl. Crystallogr. 1995. V. 28. P. 768–773.Chen R.-Q., Lu Q.-Q., Cheng Q.-D., Ao L.-B., Zhang C.-Y., Hou H., Liu Y.-M., Li D.-W., Yin D.-C. // Sci. Rep. 2015. V. 5. № 1. P. 1–6.Wiechmann M., Enders O., Zeilinger C., Kolb H.-A. // Ultramicroscopy. 2001. V. 86. № 1–2. P. 159–166.Yaminsky I.V., Gvozdev N.V., Sil’nikova M.I., Rashkovich L.N. // Cryst. Rep. 2002. V. 47. № S1. P. S149–158.Zhou R., Cao H., Zhang C., Yin D. // CrystEngComm. 2017. V. 19. P. 1143–1155.